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肇慶市氧空位概念在催化劑中的應用

作者:創(chuàng)始人 日期:2024-10-12 人氣:15335

氧空位概念在催化劑中的應用

1. 氧空位概念-什么是氧空位?

   氧空位(Oxygen Vacancies OVS)的概念早于1960年提出(Superficial chemistry and solid imperfections. Nature, 1960, 186: 3–6),用于研究氣體與固體金屬氧化物作用機理。特定外界環(huán)境下(比如高溫),會造成晶格中的氧脫離,導致氧缺失,形成氧空位,缺陷方程可以表示為。

                 MOx-?O晶格=V0+ MOx-1+?/2O2

簡而言之,氧空位金屬氧化物晶格氧脫去一個氧原子后形成的缺陷。

 對于金屬氧化物,其氧空位是缺陷(點缺陷)的一種。在金屬氧化物中,其他元素的電負性一般小于氧,所以當失去氧時,相當于取走一個氧原子加上兩個帶正電的電子-空穴,如果這兩個電子-空穴被束縛在氧空位上即氧空位一般帶正電。

2.氧空位有什么作用?

a. 調(diào)節(jié)金屬氧化物電子結(jié)構(gòu)

調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)

氧空位存在時使氧化物費米能級向上移動,在帶隙中出現(xiàn)缺陷能級進而減少能帶寬度,提高光吸收性能。

促進載流子分離

氧空位促進激子轉(zhuǎn)化為載流子,加速表面還原半反應促進載流子分離。OVS缺陷在氧化物表面(邊緣,角或露臺)產(chǎn)生不飽和配位點。

b. 作為活性位點

氧空位優(yōu)化反應物在催化劑表面的吸附能,從而降低反應能壘,促進分子活化。在催化劑中OVS與附近活性金屬位起協(xié)同作用。

2.如何在金屬氧化物創(chuàng)造氧空位?

3. 什么樣的氧化物有條件產(chǎn)生氧空位?

 氧化物根據(jù)其化學行為可以分為兩類:非還原和可還原氧化物。可還原氧化物由于相應的金屬陽離子而改變氧化狀態(tài),不可還原的氧化物由不易失氧的材料組成。由于氧處于O-2氧化態(tài),因此通過去除中性O(shè)原子而留在材料上的多余電子不能容納在能量過高的陽離子空穴中,從而導致材料的導帶的形成。這些氧化物,如SiO2、MgO、Al2O3等,都屬于該類。通常這些材料的特征是分離價帶(VB)分離非常大的帶隙(通常>3eV)。

  因此氧化物中的氧離子很難分離出來。氧原子以O(shè)2或H2O的形式被去除時,材料上留下的多余電子被困在特定的位置(例如氧空位)中,并在帶隙中產(chǎn)生新的缺陷態(tài)。這一過程在能量上是非常昂貴的,因此這些非還原氧化物是高度化學計量,穩(wěn)定和化學惰性的。相反可還原氧化物的特點是能夠以相對容易的方式交換氧氣。這是因為材料上可用的空態(tài)由陽離子d軌道組成,相對于VB來說,陽離子d軌道的能量不太高。這些氧化物通常具有半導體特性,帶隙<3eV。氧的去除導致多余的電子在陽離子空能級上重新分布,從而將它們的氧化狀態(tài)從Mn轉(zhuǎn)變?yōu)镸(n?1)。過渡金屬氧化物,如TiO2、WO3、NiO、Fe2O3、CeO2 、Co3O4等。

 即Mars and van Krevelen機理:指反應過程為反應物與催化劑晶格氧離子反應的機理。第一步是反應物與催化劑產(chǎn)生氧空位被還原。第二步是催化劑被解離吸附的氧補充氧缺位而重新氧化,得以再生。由于第一步是氧化物催化劑被還原,第二步催化劑被氧化,這種機理也被稱為氧化還原機理。


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