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2022年3月9日，武漢紡織大學(xué)鄧波教授（材料學(xué)院/紡織新材料與先進(jìn)加工技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗室）的研究成果以“Amorphous TiO2 beats P25 in visible light photo-catalytic performance due to both total-internal-reflection boosted solar photothermal conversion and negative temperature coefficient of the forbidden bandwidth”為題，在線發(fā)表于Applied Catalysis B: Environmental（IF=19.503）上，文章DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121299。武漢紡織大學(xué)為該文章署名單位，通訊作者為材料學(xué)院鄧波教授，省部共建紡織新材料與先進(jìn)加工技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗室培養(yǎng)的博士研究生楊輝宇為作者。該研究成果得到了國家自然科學(xué)基金委項目的資助。
《Applied Catalysis B: Environment》側(cè)重新催化技術(shù)在環(huán)境中的應(yīng)用，是該領(lǐng)域國際頂級期刊，發(fā)表的論文不僅要對催化領(lǐng)域有重要的理論指導(dǎo)意義，還要具有很高的應(yīng)用價值，同時還要能引起廣泛的科學(xué)興趣。
TiO2作為一種性能優(yōu)異的半導(dǎo)體光催化劑，在太陽光的輻射作用下可以實(shí)現(xiàn)廢水處理、空氣凈化、殺菌消毒和醫(yī)療防護(hù)等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。優(yōu)異的光化學(xué)穩(wěn)定性、反應(yīng)活性以及無二次污染是TiO2在環(huán)境治理領(lǐng)域可持續(xù)發(fā)展的重要體現(xiàn)，也是當(dāng)前高效節(jié)能和環(huán)保應(yīng)用前景為廣闊的納米功能材料。
TiO2的結(jié)構(gòu)主要包含結(jié)晶型和無定型兩種。其中，結(jié)晶型TiO2（金紅石和銳鈦礦）在光激發(fā)下呈現(xiàn)出較高的催化活性，但工業(yè)制備復(fù)雜，排放廢棄物多，晶型轉(zhuǎn)變需長時高溫（＞500 oC）煅燒，能耗高。相比結(jié)晶型TiO2，無定形TiO2由于結(jié)構(gòu)缺陷導(dǎo)致催化活性差，但制備能耗低且工藝簡單。根據(jù)經(jīng)典物理學(xué)理論，大多數(shù)半導(dǎo)體的禁帶寬度與溫度呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性，即禁帶寬度隨溫度升高而下降。因此，作者首次充分利用太陽能轉(zhuǎn)化為熱能，通過簡單改性使無定形TiO2形成類似“雞蛋”保溫結(jié)構(gòu)的SiO2@TiO2核殼催化劑，利用光熱轉(zhuǎn)換效率實(shí)現(xiàn)對禁帶寬度的調(diào)控，從而在室溫可見光下具有高催化活性。
圖1. SiO2@TiO2-n 可見光催化劑的光熱轉(zhuǎn)換增強(qiáng)機(jī)制。
SiO2@TiO2核殼催化劑的“蛋殼”TiO2是通過原子層沉積進(jìn)行制備，所沉積的殼層具有高度致密性、均勻性，從而使入射光進(jìn)入“雞蛋”內(nèi)部后，光在“蛋清”處發(fā)生全反射作用而被大部分吸收轉(zhuǎn)換成熱，該過程類似“溫室效應(yīng)”?！暗皻ぁ盩iO2的折射率高于“蛋黃”SiO2，且無定形相的各向同性保證了“雞蛋”結(jié)構(gòu)內(nèi)部全反射的可行性。通過沉積不同厚度的“蛋殼”TiO2，提高催化劑對全反射光的光熱轉(zhuǎn)換效率，增強(qiáng)光化學(xué)活性。并以難降解高毒17β-雌二醇為模型污染物驗證了不同“蛋殼”厚度的SiO2@TiO2核殼催化劑的實(shí)際催化效果。結(jié)果表明，“蛋殼”TiO2的厚度約32 nm時，SiO2@TiO2核殼催化劑在可見光下的催化降解速率和去除率分別為商用P25（銳鈦礦占比80 %，金紅石占比20%）的2.9倍和1.5倍。同時核殼結(jié)構(gòu)催化劑的優(yōu)尺寸約540 nm，使其保留高催化活性的同時，可低速離心（500 rpm）簡單回收，避免了常規(guī)納米催化劑難以回收而產(chǎn)生的二次污染和毒害。
圖2. SiO2@TiO2-n的全反射特性及極強(qiáng)的光熱轉(zhuǎn)換能力。
鄧波教授是材料學(xué)院2016年5月從University of British Columbia引進(jìn)的高水平海外人才。入校幾年來主要從事原子層沉積制備功能化織物和高效可見光催化劑的相關(guān)研究、